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斟酌同一时候被Materials,团队依靠高素质的多晶硅薄膜制备获得了高质量的结晶管器件阵列

2020年5月1日 - 创新快车道
斟酌同一时候被Materials,团队依靠高素质的多晶硅薄膜制备获得了高质量的结晶管器件阵列

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二维分子晶体,是一类以范德华力结合的新兴纳米材料体系,。由于拥有优异的柔性,多样性的分子结构,其物理、化学等性质具有高度可调控性,二维分子晶体在下一代光电,传感和智能科技等领域具有显著的优势与潜力。然而,基于传统液相制备工艺得到的少层分子晶体往往体现出小尺寸、多晶相等不利于构筑高性能电子器件的特征。因此,寻找和探索一种灵活的方法以得到大面积,高质量的二维分子晶体是目前相关领域面临的一个严峻挑战。

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我校电子科学与工程学院、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心的施毅教授、李昀副教授团队在二维分子晶体的溶液相制备及其在场效应晶体管中的应用研究中取得重要突破,相关研究成果以“2D
Single-Crystalline Molecular Semiconductors with Precise Layer
Definition Achieved by Floating Coffee Ring-Driven
Assembly”为题发表在《Advanced Functional
Materials》上,并被遴选为当期封面文章[2016,26,3191-3198],研究同时被Materials
Views和X-Mol等科研新闻平台报道。该项工作由南京大学和东南大学合作完成,我校电子科学与工程学院的2015级博士生王启晶、2014级硕士生钱君、李昀副教授和2014级博士生张宇涵为论文的共同第一作者,李昀副教授、王欣然教授、施毅教授为论文的通讯作者。

电子学院施毅教授、李昀副教授课题组近年来围绕二维分子晶体液相制备及电子器件应用已开展了一系列的工作。研究国家首先提出“漂浮的咖啡环效应”,成功制备出大面积半导体性二维分子单晶薄膜,并获得电学性能极为优异的场效应晶体管,载流子迁移率为迄今同类器件中的最高值(Adv.
Funct. Mater. 2016, 26,
3191)。基于上述方法得到的高质量二维分子晶体,相继在高性能低压晶体管器件(Sci.
Rep. 2017, 7, 7830)、高速非易失性铁电存储器(ACS Appl. Mater.
Interfaces 2017,9,
18127–18133)等方面取得了重要成果,均展现出突破性的器件性能。进一步为实现更为简易、高效的制备方法,课题组利用圆珠笔直接写出大面积超薄的二维分子单晶半导体薄膜,得到了笔写晶体管器件的最高性能(J.
Mater. Chem. C, 2017, 5,
11246)。此外,也成功得到具有优异压电特性的超薄晶态聚合物薄膜(Sci.
Rep., 2018, 8,
532)。这一系列工作使得课题组在液相二维分子晶体这一新兴领域处于国际领先水平。

我校电子科学与工程学院、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心的王欣然、施毅教授国家在二维层状半导体材料电子器件研究中取得重要进展,相关研究成果以《High-Performance
Monolayer
WS2Field-effect Transistors on High-κ Dielectrics》以及《Realization of Room-Temperature Phonon-Limited Carrier Transport in Monolayer MoS2by Dielectric and Carrier Screening》为题,分别于2015年9与2016年1月发表于材料科学国际权威期刊《先进材料》上,后者被选为《先进材料》当期Frontispiece。两项工作均由南京大学、新加坡高性能计算中心、中电集团第55研究所等单位合作完成,我校电子科学与工程学院2015级博士研究生于志浩、2014级硕士研究生崔杨、辛润开展主要实验工作,物理学院王伯根教授课题组与新加坡高性能计算中心张刚博士课题组进行了理论计算工作。两篇论文通信作者均为王欣然、施毅教授以及张刚博士。

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在以上工作基础上,近期课题组和冲绳科学技术大学院大学的戚亚冰教授小组合作,创新性的设计出“反溶剂辅助旋涂法”工艺,从而成功制备超大面积、高结晶的二维单层分子薄膜,并大幅度提高场效应晶体管的器件性能。国家利用加入反溶剂的有机小分子半导体溶液旋涂得到超大尺寸连续均匀的二维分子单层薄膜。在最优化的旋涂速度及溶剂体积配比的条件下,具有高度结晶性单层薄膜在基底的覆盖面积可达到97%。将此单层薄膜作为界面上的生长模板,实验发现有助于提高热蒸镀薄膜的结晶度,复合薄膜结晶性与理想单晶体相当,从而大幅度提高电荷横向输运能力,晶体管结构下表征得到的电荷迁移率得到近一个数量级的大幅提高。此外,国家还利用紫外光电子能谱研究了半导体的能带电子结构,深入揭示了单层薄膜的模板效应对于大幅提升载流子迁移率的内在机制,进一步反映了半导体/绝缘层界面对于电荷输运的重大影响。最后,团队基于高质量的单晶薄膜制备得到了高性能的晶体管器件阵列,体现了优良的器件性能及均一性,为未来实现二维分子晶体的大面积器件集成化打下了坚实的实验基础。

二维层状半导体材料具有超薄沟道、高迁移率、能带可调等特点,是后摩尔时代微电子器件的一类重要材料。过渡金属硫族化合物是当前研究最广泛的层状半导体材料,但由于其本征缺陷、界面散射等诸多原因导致目前实验上迁移率普遍较低。针对这些问题,王欣然、施毅教授国家在单层MoS2、WS2高性能晶体管器件方面开展了系统研究。2014年,国家利用界面修饰方法,大幅度提高了MoS2的迁移率记录(Nature
Comm. 5, 5290
,但是MoS2器件性能仍然受到带电杂质的限制。在最近的工作中,该国家提出利用高介电常数衬底以及高浓度载流子的屏蔽效应,可以有效抑制界面的杂质散射,进一步提高MoS2晶体管性能。研究人员利用原子层沉积技术在SiO2衬底上沉积一层10nm厚的高介电常数氧化物(Al2O3或HfO2),并利用前期发展硫醇化学方法对MoS2进行高质量的界面修饰,发现在同等条件下,Al2O3与HfO2衬底上的单层MoS2晶体管迁移率均高于SiO2上的器件。在HfO2衬底上,实现了室温迁移率近150cm2/Vs的单层MoS2晶体管,是目前报道的最高记录。论文合作单位新加坡高性能计算中心的张刚博士课题组对MoS2中的各种散射机制做了定量分析,发现在室温下杂质散射对迁移率的影响首次低于声子散射,表明器件性能已经接近其本征极限。

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合作国家发展的界面工程方法也可以用于其他二维半导体器件。在另外一项工作中,系统研究了单层WS2晶体管,发现10nm
Al2O3可以减少界面处的电荷陷阱,使WS2的电子迁移率提高近一倍。结合Al2O3衬底与硫醇界面修饰,在单层WS2晶体管中也实现了83cm2/Vs的室温最高迁移率。

针对上述难题,研究国家提出一种新颖的“漂浮的咖啡环效应”。生活中,滴落在桌面的咖啡最终会留下一圈环形斑迹,这是源于从液滴内部向边缘的液体流动。在以有机小分子为溶质的溶液中添加微量的反溶剂可将咖啡环效应中的定向液体流动漂浮在薄液层上,从而有效增强分子材料向晶体生长界面处的迁移,由此得到可精确调控层数的二维分子晶体。研究团队发现,具有高速成膜速率的二维分子晶体达到了百微米尺寸和原子级的表面平整度,并展现出优异的单晶特性。此外,基于二维分子单晶薄膜的晶体管器件中载流子迁移率最高可达13.0
cm2V-1s-1,为迄今同类器件中的最高值。这一方法还被证明具有材料的普适性,从而有望实现液相制备二维分子单晶异质结器件。

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液相制备的大面积二维单层分子晶态薄膜及其在高性能场效应晶体管中的应用。

这两项工作证明界面工程是实现高性能二维半导体器件的有效方法,为层状半导体在微电子领域的应用迈出了关键一步,是王欣然、施毅教授国家近年来在层状半导体电子器件方向的系列工作的重要成果。相关前期成果分别发表在Nature
Comm. 4, 2642 , Nature Comm. 5, 5290 , APL 100, 123104
等期刊。该两项研究得到科技部国家重点基础研究发展项目,团队杰出青年基金,国家自然科学基金项目,江苏省双创项目等基金的支持与资助。

这项工作是在电子学院李昀副教授、王欣然教授和施毅教授的指导下完成的,是研究国家在二维有机半导体生长及其在晶体管器件中应用方向的最新进展。该项研究得到国家自然科学基金青年及面上项目、NSFC-JSPS中日交流项目等支持与资助。

该工作近期以Spin-Coated Crystalline Molecular Monolayers for Performance
Enhancement in Organic Field-Effect
Transistors为题发表在美国化学学会下的国际物理化学顶级期刊《物理化学快报》上(J.
Phys. Chem. Lett., 2018, 9,
1318)。电子学院博士生王启晶为论文第一作者,李昀副教授和日本冲绳科学技术院大学的戚亚冰教授为共同通讯作者。这项工作不仅克服了长期存在的液相制备大面积单层分子晶体的现实难题,而且对于有机场效应晶体管的基础输运等有机电子学领域的重要科学问题具有重要的指导意义;同时,因为液相制备的二维分子单层晶体可以与不同材料可相结合,这为未来实现高质量的二维异质结构及电子器件技术研究展示了通用的途径。

(电子科学与工程学院 科学技术处)

(电子科学与工程学院 科学技术处)

该系列研究成果是在电子学院郑有炓院士、施毅教授的指导下完成的,得到国家自然科学基金面上及青年项目,江苏省自然科学基金青年项目与优秀青年项目,以及NSFC-JSPS中日交流项目的资助。

(电子科学与工程学院 科学技术处)

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